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同步辐射射线荧光和吸收谱技术在环境汞污染研(3)
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摘要：电镜-能量色散X射线光谱元素分析(TEM-EDX)技术探索了土壤中硒-硫-汞的作用，研究发现土壤中的汞更容易与硒而不是与硫结合生成较为稳定的纳米HgSe复合物
电镜-能量色散X射线光谱元素分析(TEM-EDX)技术探索了土壤中硒-硫-汞的作用，研究发现土壤中的汞更容易与硒而不是与硫结合生成较为稳定的纳米HgSe复合物。随着同步辐射技术的发展，由于其具有无可比拟的分析优越性，在环境污染领域，国内外越来越多的研究开始应用该技术分析土壤、水体及大气汞的污染特征，使得相关研究取得了很大的进展，在此不一一赘述。
2 同步辐射技术在植物汞污染研究中的应用(Application of SR in the study of plant mercury pollution)
近些年来，同步辐射技术不仅在环境介质中汞污染分析的应用逐渐增多，对于动植物体中汞污染、毒性特征分析方面的应用也取得了很大的进展。利用不同同步辐射X射线技术手段，可以同时分析汞在生物组织微区中的分布蓄积形式和该组织微区中汞的化学形态，该分析技术结合常规的色谱、质谱分析手段的应用，显著提高了对于汞生物毒性评价的准确性和精确性。Zhao等[31]利用SRXRF结合SRXAS方法，分析了汞在水培大蒜中的组织微区分布和存在形式，结果发现在大蒜的根部汞主要分布在其表皮和中柱组织部分，且主要以类似Hg(GS)2和蛋氨酸汞(Hg(Met)2)的结合形式存在(>60%)。另外，对大蒜中硒和汞拮抗的SRXRF和SRXAS研究[32]表明，添加硒后，由于硒汞拮抗作用，硒显著降低了汞在根部导管部分的蓄积，表明硒抑制了大蒜对汞的吸收和转运，同时汞也可以显著抑制大蒜对于硒的吸收和转运，通过这种拮抗作用，降低了汞和硒对该植物的毒性(图2)。Jar McNear等[33]利用SRXRF及XANES技术也发现汞硒暴露洋葱中汞主要分布在其根部表皮层，而硒分布于整个根部组织；硒汞作用在根部可以形成稳定的硒汞复合物。
Carrascogil等[34]通过对汞暴露的野生苜蓿植物根部的SRXRF成像分析发现，汞主要分布在苜蓿的根尖和导管组织部位，利用EXAFS技术的研究表明进入该植物组织中的汞主要以硫醇盐或蛋白质复合物的形式存在。Rajan等[35]利用SRXAS技术研究了葫芦植株在有氧、无氧条件下的汞甲基化情况，结果发现有氧时甲基汞约占总汞的5%，但厌氧条件下甲基汞含量上升了大约11%。这说明水葫芦植物在厌氧的条件下出现了汞的甲基化现象。Patty等[36]利用SRXRF及SRXAS对米草根部汞吸收与转运进行了研究，结果表明汞主要分布于根部表面，并且可能与根表铁膜等结合。
近年来，越来越多的研究表明水稻对于汞具有一定的蓄积能力，因此对汞污染稻田及水稻的研究显得尤为重要，提高分析的准确和精确性对于汞污染稻田的生态风险评估，及以大米为主要粮食作物的人群的健康风险评估都具有重要现实意义。同步辐射X射线技术，具有原位无损分析优势，可以大大简化样品前处理的步骤，对于分析时保证样品的原始理化性质具有很大的帮助，减少前处理带给样品的外界因素，这样可以显著提高分析的准确性。在Li等[37]的研究中，通过诱导水稻根表铁膜形成，利用SRXRF分析水稻根表Hg-Fe的分布蓄积关系发现，根表铁膜的形成可以吸附大量的汞，促进了汞在水稻根表的蓄积，阻抑根部吸收汞进入导管组织，从而抑制了水稻对汞的吸收和蓄积(图3)。
图3 无机汞(IHg)暴露水稻根部Fe和Hg的SRXRF成像(a，无铁膜；b，有铁膜)；甲基汞(MeHg)暴露水稻根部SRXRF成像(c，无铁膜；d，有铁膜；e，f，根部纵向Fe、Hg的XRF成像)[37]Fig. 3 Fe and Hg SRXRF imaging of inorganic Hg (IHg) and methyl Hg (MeHg) exposed rice root (left, IHg exposed group; right, MHg exposed group; a, c, for Iron-free film; b, d, for Iron film; e, f, for Root portrait)[37]
Zhao等对汞污染水稻进行硒干预，通过SRXRF分析表明汞和硒在水稻根、茎叶和籽实中的分布特征高度一致，对于水稻的可食用部分稻米的纵切面进行SRXRF成像分析发现汞和硒主要蓄积在稻米的胚芽和背面表皮糊粉层组织部位，在胚乳部位含量极低；硒干预显著降低了稻米胚芽部位汞的蓄积水平，提示硒对于降低稻米汞含量具有显著效果，而且硒可以降低汞对于水稻的生殖生长毒性(图3)。Wang等[38]在探索水稻中MeHg与Se拮抗作用机理的实验中，借助于SRXANES技术发现加硒后土壤和水稻中MeHg含量降低的一个重要原因是水稻根际汞和硒发生反应生成难溶性的HgSe复合物，阻滞了汞的甲基化途径，从而降低了微生物甲基汞产率。
Li等[39]在进一步的实验中，通过对贵州清镇汞污染稻田选取一定区域进行不同剂量硒干预补充后种植水稻，利用SRXRF/XANES结合ICP-MS分析证明硒与汞在水稻根际及根部皆生成大量的HgSe化合物，从而抑制了水稻对汞的吸收蓄积，降低了稻米中汞的含量(图4)。对于水稻中硒和汞拮抗作用的分子机制研究，Li等[40]综合利用SRXRF技术分析了水稻根部汞和硒响应蛋白的种类及其表达量的变化情况，通过SRXRF扫描成像电泳凝胶中硒或/和汞的响应蛋白质条带，并对其进行质谱分析，结果表明硒干预可以显著降低汞与水稻根部小分子蛋白的结合，促进汞与大分子蛋白质的结合，通过该途径使汞的活性降低，从而降低汞的植物毒性。
文章来源：《生态毒理学报》 网址: http://www.stdlxbzz.cn/qikandaodu/2021/0709/1569.html