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同步辐射射线荧光和吸收谱技术在环境汞污染研(2)

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1 同步辐射技术在环境汞污染方面的研究(Research on SR technology in environmental mercury pollution)

环境汞污染评价首先要了解当地生态环境中汞污染情况，大气汞污染监测是研究当地汞污染程度的理想工具，其中颗粒汞是大气中汞的重要存在形式[16]。汞可以通过微生物等还原作用变成单质汞(Hg0)，它是大气中存在的主要汞形态，也是土壤向大气释放的主要汞形态[17]。Yue等[18]采用微区X射线荧光技术(μ-SXRF)与其他技术联合分析，通过对上海空气样品的检测识别出了空气污染物的来源如：冶金工业尘(18%)、汽车尾气(14%)、土壤尘(11%)、燃煤烟尘(9%)、柴油机排气(7%)、石油燃烧气(2%)和摩托车排气(1%)，通过对样品的进一步分析发现大气污染物的主要来源是冶金行业、汽车尾气的排放以及燃煤烟。这对地区大气汞污染溯源具有重要意义。张元勋等[19]利用SRXRF技术，通过检测苔藓植物来评估大气的污染程度，他们将苔藓植物暴露在污染区一段时间，用XRF对茎和叶片切片进行元素分布扫描，结果显示样品富集了K、Ni、Fe、Pb等元素，并且大气中污染元素的富集抑制了K、Ca等微量营养元素的吸收。Walker等[20]利用μ-SXRF技术对家庭不同活动区的灰尘进行元素分布扫描，结果发现样品含有S、Cl、K、Ca、Ti、Hg、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Pb、Br、Rb和Sr，其中Pb、Zn、As的含量较高，分析得出这可能与装修有关，因为铅白和立德粉中含有较高含量这3种元素。

土壤汞污染的研究在汞的生物地球化学循环中起到至关重要的作用。Terzano等[21]采用同步辐射微区X射线吸收谱技术(SR μ-XAS)分析了土壤中汞的形态，通过对分析结果的近边吸收谱拟合表明该土壤中汞的形态主要为黑辰砂、辰砂、高溶解度的氯硫汞矿(Hg3S2Cl2)以及无定形态汞(Hg-S/Cl)，增加了环境风险；同时利用同步辐射微区X射线荧光分析技术(SR μ-XRF)对污染区的土壤进行了元素分布分析，根据汞分布蓄积图可以发现Hg的分布及含量变化趋势与元素Cl、S高度一致，但与Fe元素的分布特征没有明显的相关性，说明Hg有可能存在于一种含S和Cl的矿物中而不是与含铁矿物相结合。Xia等[22]通过SRXAS揭示了无机汞与腐殖酸复合物的结构信息，吸收谱图的拟合结果表明，在该复合物中，Hg2+主要与S和O结合，Hg-O键长为2.02 ?，Hg-S键长为2.38 ?。另外，Yoon等[23]利用吸收谱技术发现土壤中硫存在时会与CH3Hg+发生特异性结合，形成较为稳定的汞化合物。Qian等[24]和Skyllberg等[25]进一步证实CH3Hg+和Hg2+主要与土壤有机质(DOM)中的硫结合，而不会与O或N等其他原子结合，并且DOM可以将Hg2+还原为可溶性Hg0[26]。Gu等[27]发现在厌氧且无光照条件下，低浓度的DOM可以将Hg2+还原为Hg0，但随着DOM浓度的升高，Hg0的产率逐渐降低，也就是说土壤DOM与Hg的相互作用取决于两者的含量百分比及土壤微环境中的氧化还原条件。此外，Yin等[28]利用SRXAS分析了万山汞矿地区的矿渣发现，汞矿渣中黑辰砂占总汞52%，辰砂占42%，氯化汞占6%，再对比汞矿石中汞的形态发现汞矿冶炼过程中辰砂会转变为黑辰砂。在最近的一项研究中，Li等[29]针对新汞污染的土壤及添加硫后的汞污染土壤，对其进行SRXAS分析，研究结果表明，对照组土壤(非硫添加组)中汞主要以谷胱甘肽汞(Hg(GS)2)的形式存在(77%)，其次是HgS (～12%)和Hg2+(～10%)；分别添加硫酸盐和单质硫后，土壤中Hg(GS)2分别降低了约10%和23%，HgS百分比分别增加了约11%和23%。结果表明，硫添加可以显著降低新汞污染土壤中活性汞含量。同时，该研究还对土壤中硫化物进行了SRXAS分析，其研究结果进一步证明添加硫酸盐或单质硫显著促进了该汞污染土壤中硫化物(HgS)的生成(图1)。在Wang等[30]的研究中，研究人员利用SR-XANES结合透射

图1 汞污染土壤中汞的同步辐射X射线吸收光谱(SRXAS)分析(左)；汞污染土壤中硫化物的SRXAS分析(右)[29]注：Hg(GS)2表示谷胱甘肽汞；MeHgCl表示甲基汞。Fig. 1 Synchrotron radiation X-ray absorption spectroscopy (SRXAS) analysis of Hg in Hg contaminated soil (left); SRXAS analysis of sulfide in Hg contaminated soil (right)[29]Note: Hg(GS)2stands for glutathione mercury; MeHgCl stands for methylmercury.

图2 汞和硒联合作用的大蒜根茎叶中汞和硒的同步辐射X射线荧光分析(SRXRF)成像分析[32]注：a～a1，单硒暴露大蒜根横截面硒的分布；b～b2，汞硒联合暴露大蒜根横截面汞和硒的分布；c～c1，单硒暴露大蒜鳞茎横截面硒的分布；d～d2，汞硒联合暴露大蒜鳞茎横截面汞和硒的分布；e-f1，单硒暴露大蒜叶片中硒的分布；g～h2，汞硒联合暴露大蒜叶片汞和硒的分布。Fig. 2 Synchrotron X-ray fluorescence spectroscopy (SRXRF) imaging of Hg and Se in Hg and/or Se exposed garlic tissues[32]Note: a-a1, distribution of Se in Se exposed garlic root; b-b2, distribution of Hg and Se in Hg and Se co-exposed garlic root; c-c1, distribution of Se in Se exposed garlic bulb; d-d1, distribution of Hg and Se in Hg and Se co-exposed garlic bulb; e-f1, distribution of Se in Se exposed garlic leaf; g-h2, distribution of Hg and Se in Hg and Se co-exposed garlic leaf.

文章来源：《生态毒理学报》网址: http://www.stdlxbzz.cn/qikandaodu/2021/0709/1569.html